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徐锡金团队在纯碳氮光催化剂的全解水性能研究方面取得进展

2020年09月10日 12:28  点击:[]

近日,我院功能微纳材料与器件实验室徐锡金教授团队,在国内外催化顶刊杂志《Chinese Journal of Catalysis》(一区,影响因子:6.146)期刊上发表了题为“Design of p-n Homojunctions in Metal-free Carbon Nitride Photocatalyst to Overall Water Splitting”的研究论文。

该论文是在徐锡金教授指导下,由赵刚老师(实验,撰写),郭静华老师(理论计算),研究生郝树华(p/n测试)共同完成的一项工作。论文摘要:非金属氮化碳(CN)光催化剂由于其的光催化性能而备受研究者的关注。利用水热处理、高温烧结、高能球磨和烧结的方法成功出一种具有混合结构的碳氮光催化剂。由于这种结构的界面作用,使碳氮光催化剂显示出了高的光催化活性。它的产氢效果可以高达 17028.82 μmolh-1g-1,在 420 nm光照下,其光量子效率也达到 11.2%。随后,纳秒级别的时间分辨PL光谱被用来测试这种材料的荧光寿命,其寿命达到 9.9 纳秒。而更有趣的重要发现是在不加牺牲剂时,这种碳氮光催化剂具有高效的全解水效果,其产氢效率为 270.95 μmolh-1g-1,产氧效率为 115.21 μmolh-1g-1,它有应用于全解水的实际应用中的潜力。另外,通过一系列测试,如紫外可见漫反射光谱,PL光谱和材料的比表面测试等,来寻找这种碳氮光催化剂催化效果好的原因。同时,通过电化学测试获得了肖特基曲线和电流-电压曲线,一个有趣的发现得出这种碳氮光催化剂里含有少量的pn结构,这些结构近一步提高了这种碳氮光催化剂的催化效果。因此,这项工作对优化碳氮光催化剂的催化效果有很好的指导意义。

在这个工作中,最重要的是材料的制备:第一种碳氮材料,以三聚氰胺为原料,先进行水热合成处理(180 ,24h),接着过滤干燥,然后将材料转移到高纯氩气保护下的管式炉中,温度为550 ℃,保温时间为1 h; 第二种碳氮材料,将CN用三聚氰胺和氟化铵水热180℃处理24 h,过滤、干燥、煅烧(550 ℃,1 h); 目标产物,将上述两种碳氮材料按相等的比例混合后,高能球磨研磨,然后将其转移到管式炉中,气氛保护下淬火。

光催化效果好的原因:有一般性的光生载流子的寿命比其它材料要长,有助于电子和空穴参与光解水的氧化还原反应;还有这种材料的比表面要大于其它材料的比表面积,有更多的活性点参与反应。但是,更重要原因是这种材料中含有少量的pn结构,这种结构使材料在弱光下也会产生光生载流子,实际上它是起到光生载流子的激发作用,即在相同光照下,就会产生更多的光生载流子数量,因此,它进一步优化和提高了碳氮光催化剂的光催化效果。而这种思路对以后的光催化剂的设计给予了一定的启发。

        该研究获得了国家自然科学基金(51802177, 51672109, 11504134). 山东省自然科学基金重大基础研究项目(ZR2018ZC0842), 山东省自然科学基金(ZR2018BEM019)的支持。

 

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